こんにちは。この機能について少し誤解があるかもしれません。
「フォルダーの選択」機能は、現在クラウド上にあるがローカルPCにはないフォルダーを、ローカルに表示（同期）するために使用します。もしフォルダーがグレーアウトしている場合、それは既にローカルPCに別の方法で同期されていることを意味します。
行いたい操作は、「クラウドからローカルPCへ」の同期でよろしいでしょうか？
もし逆に、「ローカルPCからクラウドへ」特定のフォルダー（デスクトップ、ドキュメント、ピクチャなど）を同期したい場合は、OneDriveの設定で「同期とバックアップ」タブへ進み、「バックアップを管理」から対象のフォルダーをオンにする必要があります。